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鲁效庆教授团队在能源小分子催化转化与碳捕获分离领域取得系列进展

作者：刘思远审核：鲁效庆发布者：刘玉丽发布时间：2022-06-06浏览次数：352

近日，我院鲁效庆教授团队在能源小分子催化转化与碳捕获分离领域取得系列进展，相继在Advanced Functional Materials、Energy&Environmental Materials、Chemical Engineering Journal等国际知名学术期刊发表学术论文4篇。该系列成果得到国家自然科学基金、山东省自然科学基金和中央高校基本科研基金资助。

传统化石能源过度开发利用导致了能源短缺和CO₂过度排放等问题，而由其引发的气候变暖、海平面上升及生态系统失衡将直接威胁人类社会的生存与发展。CO₂的捕获分离、CO₂、H₂O等小分子转化利用是解决相关能源和环境问题的关键技术，已成为当今国际社会研究的难点与热点之一。鉴于此，团队从材料的理性设计出发，通过仿生系统模拟、界面工程、活性位点设计、吸附构型调控等策略，调节材料电子结构和空间构型，揭示材料微观结构与性能之间的关系，为能源小分子电催化转化、碳捕获分离材料的设计与合成提供了实验和理论依据。

题为《一石二鸟：受光系统II启发同步提升层状双氢氧化物OER活性和动力学》（Two Birds with One Stone: Contemporaneously Boosting OER Activity and Kinetics for Layered Double Hydroxide Inspired by Photosystem II）的研究论文发表在Advanced Functional Materials杂志上（Adv. Funct. Mater. 2022, 2202072）。非贵金属电催化剂在析氧反应中催化动力学差，活性不高，阻碍了在工业水电解中的应用。受自然界光系统II的析氧簇的启发，通过一锅氧化还原合成，在泡沫镍上原位生长，构建了羧酸盐修饰的锂掺杂NiFe层状双氢氧化物。实验表明， Li⁺的引入调节了局部电子结构，稳定了OOH*中间体；羧酸配体的存在则增强了*OOH中间体的吸附，并通过激活O-H键促进质子转移过程。该论文第一作者为2020级博士生林小靖，通讯作者为王兆杰副教授、刘思远副教授和鲁效庆教授。Advanced Functional Materials属于材料类一区TOP期刊，影响因子为18.808。

题为《匹配的界面工程设计分层海绵状NiFe-PBA/Ni₃C(B)电催化剂促进析氧反应》（Boosting oxygen evolution reaction of hierarchical spongy NiFe-PBA/Ni₃C(B) electrocatalyst: Interfacial engineering with matchable structure）的研究论文发表在Chemical Engineering Journal杂志上（Chem. Eng. J. 2022, 433, 133524）。该工作通过硼酸盐辅助策略制备了一种具有镍铁普鲁士蓝类似物和碳化镍界面结构的分级海绵状电催化剂（NiFe-PBA/Ni₃C(B)）。在热解和炭化过程中，硼酸配体的原位解吸有利于形成独特的结构和具有与NiFe-PBA匹配界面的高导电相Ni₃C。实验和密度泛函理论（DFT）计算表明，该催化剂结合了Ni₂Fe(CN)₆和Ni₃C的几何结构和电子效应优势，表现出优异的水氧化性能。该工作不仅确定了硼酸盐在调节催化剂形态方面的关键作用，而且为构建高效电催化剂的匹配界面提供了新方法。该论文第一作者为2020级博士生林小靖，通讯作者为王兆杰副教授和鲁效庆教授。Chemical Engineering Journal属于化工类一区TOP期刊，影响因子为13.273。

题为《双原子催化剂FeCo-NC在电催化CO₂还原中中如何超越单原子催化剂Fe-NC/Co-NC? 协同效应引起的CO中间体辅助作用》（How can the dual-atom catalyst FeCo–NC surpass single atom catalysts Fe–NC/Co–NC in CO₂RR? – CO intermediate assisted promotion via a synergistic effect）的研究论文发表在Energy&Environmental Materials杂志（Energy&Environmental Materials, 2022, doi:10.1002/eem2.12287）。该工作以双原子催化剂FeCo–NC和单原子催化剂Fe–NC、Co–NC为例对比分析了双原子催化剂在电催化CO₂要还原中的优势。研究结果表明，FeCo–NC为反应中间体CO提供了稳定的吸附位点，CO中间体可以作为电子和几何结构的调节剂推动FeCo–NC上CO₂还原反应生成CH₃OH和CH₄，同时有效抑制析氢反应。该工作第一作者为2020级博士生曹守福，通讯作者为刘思远副教授与鲁效庆教授。Energy&Environmental Materials属于材料类一区TOP期刊，影响因子为15.122。

题为《精确调控分子吸附构型策略调节s区金属掺杂的共价有机骨架中CO₂捕获与分离》（Precise regulation of CO₂ packing pattern in s-block metal doped single-layer covalent organic frameworks for high-performance CO₂ capture and separation）的研究论文发表在Chemical Engineering Journal杂志（Chem. Eng. J. 2022, 441, 135903）。该工作采用6种s区金属原子（Li、Na、K、Be、Mg和Ca）掺杂单层的共价有机骨架材料，通过精准调节CO₂排列构型使得该材料具有超高的CO₂吸附与分离能力。研究发现正电性的s区金属原子与CO₂负电性O原子之间的强相互作用促使CO₂形成垂直吸附构型，空间内CO₂分子紧凑分布，从而实现了孔隙空间利用率最大化，提高了CO₂的吸附能力。该工作第一作者为2019级博士生周赛男，通讯作者为魏淑贤副教授与鲁效庆教授。Chemical Engineering Journal属于化工类一区TOP期刊，影响因子为13.273。

鲁效庆教授团队（http://nees.mse.upc.edu.cn）长期从事新能源与环境相关领域的应用基础研究。近年来在国家自然科学基金、山东省自然科学基金等资助下开展了气体吸附/分离材料设计、电催化剂的设计合成、电化学储能器件等方面的研究工作，授权国家发明专利20余项，发表SCI学术论文200余篇，培养的研究生获得山东省研究生科技创新成果奖、山东省优秀硕士学位论文、中国石油大学优秀硕士学位论文、中国石油大学“学术十杰”以及研究生国家奖学金等多项荣誉称号。